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具有导电聚合物骨架结构的电活性功能材料的制备及其锂电池性能研究.pdf

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具有 导电 聚合物 骨架 结构 活性 功能 材料 制备 及其 锂电池 性能 研究
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硕士学位论文 论文题目: 具有 导电聚合物骨架结构 的 电活性功能 材料的制备及 其 锂电池性能研究 作者姓名 王灵敏 指导教师 张 诚 教授 苏 畅 副教授 学科专业 应用化学 所在学院 化学工程与材料学院 提交日期 2013年 4月 Dissertation Submitted to Zhejiang University of Technology for the Degree of Master CONDUCTING POLYMERS WITH ELECTRO-ACTIVE COUPLES FUNCTIONAL MATERAILS FOR LITHIUM ION BATTERIES: PREPARATION AND PROPERTIES Submitted by Ling-min Wang Supervised by Prof. Cheng Zhang College of Chemical Engineering and Material Science Zhejiang University of Technology Apr. 2013 浙江工业大学 学位论文原创性声明 本人郑重声明:所提交的学位论文是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外,本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果,也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。 作者签名: 日期: 年 月 日 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家 有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。 本学位论文属于 1、保密 □,在 ______年解密后适用本授权书。 2、不保密 □。 (请在以上相应方框内打 ―√‖) 作者签名: 日期: 年 月 日 导师签名: 日期: 年 月 日 浙江工业大学硕士学位论文 I 具有 导电聚合物骨架结构 的 电活性功能聚合物的 制备及 其 锂电池性能研究 摘 要 本论文工作通过在 吡咯 和 苯胺单体上 引入具有电化学活性的三苯胺及 二茂铁 , 成功制备出了一系列新型 的具有电化学活性 的 吡咯、苯胺衍生物 单体 : 吡咯 -二茂铁衍生物、吡咯 -二联三苯胺衍生物及苯胺 -二茂铁衍生物 。并通过化学氧化法制备 了 相应 功能单体 的 系列 共( 均 )聚物: 吡咯 -二茂铁均聚物( PFcPy)、吡咯 -二茂铁 /吡咯共聚物( P(FcPy-co-Py)) 、聚 吡咯 -二联三苯胺 衍生物( PDPTPA)以及 苯胺 -二茂铁 /苯胺共聚物( P(An-co-FcAn)) 。 研究了制备的具有导电骨架结构的 电活性功能聚合物 作为锂电池正极材料的电化学和电池充放电性能 。 吡咯 -二茂铁 衍生物 单体的 均 (共) 聚物 电极 相比聚吡咯电极的 比容量 均有一定的提高 。在 20 mA·g-1 的充放电速率下, PFcPy 和P(FcPy-co-Py)电极的首次放电比容量分 别 为 43.2和 68.1 mAh·g-1,且在3.5V左右出现了不同程度的放电电压平台 ; 50次循环后,其放电比容量损失率分别为 10.5%和 28.0%, 同时其仍然保持较好 的放电平台 。 该电极突出的电池性能 得益于二茂铁基团优良的氧化还原可逆性和稳定性,聚吡咯自身 较好 的导电性以及形貌上的改善等。 浙江工业大学硕士学位论文 II 吡咯 -二联 三苯胺 衍生物 单体的均聚物 电极 则 展现 了更高的 放 电比容量。在 20 mA·g-1的充放电速率下, PDPTPA电极的首次放电比容量达到了 113.1 mAh·g-1。 其比容量的提高归功于三苯胺自身较高的比容量以及引入吡咯后整体结构的 优化和 颗粒形貌的改善,有效提高了活性物质的利用率 。 聚吡咯 -二联 三苯胺衍生物还展现出良好的快速充放电能力。在充放电速率从 50 mA·g-1提高至 500 mA·g-1后,其放电比容量依然保持在 初始容量的 76.5 %,且仍展现出平稳的电压平台。 苯胺 -二茂铁衍生物 单体 和 苯胺的共聚物电极 与 聚苯胺电极 相比,放电比容量有了一定的提高。 在 20 mA·g-1 的充放电速率下,P(An-co-FcAn)电极的首次放电比容量 达到了 107.7 mAh·g-1, 同时 其 放电平台 相 比 于 聚苯胺电极更加稳定 。 另外接上二茂铁基团之后,电极的循环稳定性有了一定的提高,经过 50次循环后, 其放电比容量损失率为 39%,同时放电平台依然 存在 。 P(An-co-FcAn)电极 首次放电比容量的提高 得益于二茂铁环引入后 提供了一定的比容量 以及颗粒形貌的改善。 关键词: 锂离子电池,正极材料,吡咯,二茂铁,三苯胺, 聚合物,苯胺 浙江工业大学硕士学位论文 III CONDUCTING POLYMERS WITH ELECTRO-ACTIVE COUPLES FUNCTIONAL MATERAILS FOR LITHIUM ION BATTERIES: PREPARATION AND PROPERTIES ABSTRACT In this work, pyrrole and aniline were modified by introducing of two kinds of redox-active couples electro-active group (triphenylamine and ferrocene). A series of novel pyrrole and/or aniline derivatives were synthesized, including pyrrole-ferrocene (FcPy), pyrrole-triphenylamine derivative (DPTPA), and aniline-ferrocene derivative (FcAn). The corresponding homopolymers and copolymers (PFcPy, P(FcPy-co-Py), PDPTPA, P(An-co-FcAn)) of these pyrrole and aniline derivatives were prepared by chemical oxidative polymerization. The electrochemical properties and charge/discharge performance of the as-prepared Li-ion battery cathode materials have been studied. Both of the homopolymer and copolymer of pyrrole-ferrocene derivatives electrodes displayed a high discharge capacity. At 20 mA·g-1, PFcPy and P(FcPy-co-Py) electrodes delivered a high discharge capacity of 43.2 mAh·g-1 and 68.1 mAh·g-1 in the first cycle and expressed varying degree voltage plateau at the voltage of about 3.5 V, and could still remain 浙江工业大学硕士学位论文 IV 89.5% and 72.0% of the initial capacities after 50 cycles, respectively. Moreover, PFcPy and P(FcPy-co-Py) electrodes still exhibited their flat voltage plateau after 50 cycles. These excellent electrochemical performances were ascribed to the improved charge carrier transportation, unique microstructure and the stable redox-active couples of the ferrocene modified polypyrrole derivatives. The poly[pyrrole-triphenylamine] derivatives electrodes showed a even higher discharge capacity, compared to that of PTPAn electrode. At 20 mA·g-1, PDPTPA electrodes delivered high discharge capacity of 113.1 mAh·g-1 in the first cycle. The improved capacity of polymers could be ascribed to the in contrast higher capacity of triphenylamine itself and improvement of polymer particles microstructure, which enhanced the utilization of active material. Moreover, PDPTPA electrodes exhibited perfect rate capability. These electrodes retained over 76.5 % of the initial capacity and displayed flat voltage plateau with a ten times increase in the current from 50 to 500 mA·g-1. Copolymer of aniline-ferrocene derivative P(An-co-FcAn) electrode had a high discharge capacity of 107.7 mAh·g-1 at 20 mA·g-1 and, exhibited an unobvious voltage plateau at the voltage of 3.5V. In addition, this electrode maintained about 61% of initial capacity and the voltage plateau still exist after 50 cycles. These high battery performances could be attributed to change of chain structure of the polymer and improvement of
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编号: 20180913213416350

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上传时间: 2018-09-13

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